파편화 효과와 결정립 가변 전환시간을 고려한 Crackling Core Model의개선 : UO2 구형 입자의 산화거동으로의 적용 (Revised Crackling Core Model Accounting for Fragmentation Effect and Variable Grain Conversion Time : Application to UO2 Sphere Oxidation)

서지정보

· 발행기관 : 한국방사성폐기물학회
· 수록지 정보 : Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology / 16권 / 4호 / 411 ~ 420페이지
· 저자명 : 이주호, 조용준

초록

공기 분위기하 UO2의 독특한 산화거동을 모사하기 위해 기존 Crackling Core Model (CCM)을 개선하였다. UO2가 U3O8으로전환될 때 시간-전환율 곡선에서 나타나는 실험적 sigmoid 거동을 근사하게 재현할 수 있도록 모델 개선에 파편화 효과로 인한 반응 표면적 증대 및 결정립 가변 전환시간 개념을 고려하였다. UO2는 U3O7을 거쳐 U3O8으로 전환되며 최종 결정립 산화소요 시간은 초기 결정립 산화 소요 시간의 10배에 해당한다는 가정을 도입했을 때, 개선된 모델은 599 - 674 K에서의 UO2 구형 입자의 실험적 산화거동과 근사한 계산결과를 나타내었으며 핵종성장모델(Nucleation and Growth Model) 및 자촉매반응모델(AutoCatalytic Reaction Model)과 비교할 때 가장 작은 오차를 보여주었다. 개선된 모델을 통해 U3O8으로의 100% 전환시 계산된 활성화에너지값은 57.6 kJ·mol-1로 자촉매반응모델로 계산된 값인 48.6 kJ·mol-1보다 크며, 외삽에 의해 결정된실험값에 더 근사함이 밝혀졌다.

영어초록

This study presents a revised crackling core model for the description of UO2 sphere oxidation in air atmosphere. For close reproduction of the sigmoid behavior exhibited in UO2 to U3O8 conversion, the fragmentation effect contributing to the increased reactive surface area and the concept of variable grain conversion time were considered in the model development. Under the assumptions of two-step successive reaction of UO2 → U3O7 → U3O8 and final grain conversion time equivalent to ten times the initial grain conversion time, the revised model showed good agreement with the experimental data measured at 599 – 674 K and a lowest deviation when compared with Nucleation and Growth model and AutoCatalytic Reaction model. The evaluated activation energy at 100% conversion to U3O8, 57.6 kJ·mol-1, was found to be closer to the experimentally extrapolated value than to the value determined in AutoCatalytic Reaction model, 48.6 kJ·mol-1.

참고자료

· 없음