이산화탄소 지중저장 조건에서 초임계이산화탄소와 염수 반응에 의한 Ca-사장석, 각섬석, 감람석의 지화학적 변화 연구 (Study for the Geochemical Reaction of Ca-feldspar, Amphibole and Olivine with Supercritical CO_2 on the CO_2 Sequestration Condition)

서지정보

· 발행기관 : 대한자원환경지질학회
· 수록지 정보 : 자원환경지질 / 44권 / 2호 / 123 ~ 133페이지
· 저자명 : 강현민, 박민호, 박상희, 이민희, 왕수균

초록

이산화탄소 지중저장지에서 초임계이산화탄소(supercritical CO_2)-광물-염수 반응에 의한 광물의 지화학적 변화를 규명하는 실내 실험을 실시하였다. 초임계CO_2로 존재하는 지중저장 온도/압력조건(100 bar와 50oC)을 재현한 스테인레스 셀(용량 110 ml) 내부에 100 ml의 염수를 주입하였다. 염수는 부산 해안가 지하 800 m 깊이 지하수 채수정에서 채수한 지하수를 사용하였으며, 실험 대상 광물로는 CO_2와 반응이 잘 일어나는 것으로 보고된 Ca, Fe, Mg 성분이 풍부한 Ca-사장석, 각섬석, 감람석 시료를 사용하였다. 각 광물 시료를 슬랩(10 mm × 10 mm)으로 제작하여 표면을 폴리싱한 후 염수가 담긴 고압셀 내부 하부에 고정시킨 후 초임계CO_2를 주입한 후 30일 동안 반응시켰다. 실험 전 광물 표면을 반사현미경과 SPM을 사용하여 영상화하였으며, 표면 당 3 지점을 임의로 선택하여 주변 면적(20 μm × 20 μm)의 표면거칠기값(SRV: surface roughness value)을 구하였다. 반응 후 일정 시간 간격으로 고압셀 내 광물 표면에 대하여 SPM 분석과 표면거칠기값 계산을 반복하여 초임계CO_2-광물-염수 반응에 의해 변화된 광물 표면을 정량화하였으며, 염수에 용해된 양이온 종류와 농도를 분석하고, 광물 표면에 형성된 2차 광물 분석을 위해 SEM/EDS 분석을 실시하였다. Ca-사장석의 경우 초임계CO_2가 용해된 염수와 반응하여 광물 표면의 평균 SRV는 30일 동안 2.77 nm에서 20.87 nm로 증가하여 지화학반응에 의하여 상당한 광물 표면 풍화가 발생하였음을 알 수 있었다. 각섬석과 감람석의 경우에는 평균 SRV가 2.54 nm와 0.77 nm에서 각각 8.31 nm와 11.03 nm로 증가하였다. 반응에 의해 염수에 용해된 이온은 Ca-사장석의 경우 Ca^(2+), Na^+, Fe^(2+), Si^(4+), K^+, Mg^(2+) 순이었으며, 각섬석의 경우에는 Si^(4+), Ca^(2+), Fe^(2+). Mg^(2+) 순으로 나타났다. 각섬석과 감람석 광물 표면에는 반응에 의해 철(또는 마그네슘)-(수)산화물이 2차 광물로 형성됨을 SEM/EDS 분석결과로 알 수 있었다. 실험 결과로부터 Ca^(2+), Fe^(2+), Mg^(2+)이 풍부한 광물의 경우 CO_2지중저장 시 초임계CO_2-광물-염수 반응에 의해 짧은 시간 내에 심한 풍화작용을 일으켜 광물의 물성 변화를 일으킬 수 있음을 입증하였다.

영어초록

The lab scale experiments to investigate the geochemical reaction among supercritical CO_2-mineral-brine which occurs at CO_2 sequestration sites were performed. High pressurized cell system (100 bar and 50℃) was designed to create supercritical CO_2 in the cell, simulating the sub-surface CO_2 storage site. From the high pressurized cell experiment, the surface changes of Ca-feldspar, amphibole (tremolite) and olivine, resulted from the supercritical CO_2-mineral-brine reaction, were observed and the dissolution of minerals into the brine was also investigated. The mineral slabs were polished and three locations on the surface were randomly selected for the image analysis of SPM and the surface roughness value (SRV) of those location were calculated to quantify the change of mineral surface for 30 days. At a certain time interval, SPM images and SRVs of the same mineral surface were acquired. The secondary minerals precipitated on the mineral surfaces were also analyzed on SEM/EDS after the experiment. From the experiments, the average SRV of Ca-feldspar increased from 2.77 nm to 20.87 nm for 30 days, suggesting that the dissolution of Ca-feldspar occurs in active when the feldspars contact with supercritical CO_2 and brine. For the amphibole, the average SRV increased from 2.54 nm to 8.31 nm and for the olivine from 0.77 nm to 11.03 nm. For the Ca-feldspar, Ca^(2+), Na^+, Fe^(2+), Si^(4+), K^+ and Mg^(2+) were dissolved in the highest order and Si^(4+), Ca^(2+), Fe^(2+) and Mg^(2+) for the amphibole. Fe (or Mg) - oxides were precipitated as the secondary minerals on the surfaces of amphibole and olivine after 30 days reaction. Results suggested that Ca^(2+), Fe^(2+) and Mg^(2+) rich minerals would be significantly weathered when it contact with the supercritical CO_2 and brine at CO_2 sequestration sites.

참고자료

· 없음