양자화학계산을 이용한 Si-O 결합길이가 MgSiO3 페로브스카이트의 X-선 Raman 산란 스펙트럼에 미치는 영향에 대한 연구 (Quantum Chemical Calculations of the Effect of Si-O Bond Length on X-ray Raman Scattering Features for MgSiO3 Perovskite)

서지정보

· 발행기관 : 한국광물학회
· 수록지 정보 : 광물과 암석 / 27권 / 1호 / 1 ~ 15페이지
· 저자명 : 이유수, 이성근

초록

지구시스템 이해에 중요한 지구 내부 맨틀 물질의 거시적인 성질을 이해하기 위해서는 고압상태의 Mg-규산염 결정질 및 비정질 물질에 대한 원자구조와 그에 수반하는 전자구조에 대한 이해가필요하다. 근래에 in-situ 고압 실험의 어려움을 피하여 고압환경에 존재하는 지구물질의 원자구조와그 전자구조를 규명하기 위한 방법론으로서 밀도 범함수 이론에 기반을 둔 양자화학계산이 많이 이용되고 있다. 본 연구에서는 FP-LAPW (full-potential linearized augmented plane wave) 방법론을 이용하는 WIEN2k 프로그램을 통하여 25 GPa와 120 GPa의 MgSiO3 페로브스카이트(Pv)의 전자 오비탈의PDOS (partial density of states)와 O 원자 K-전자껍질 ELNES (energy-loss near-edge structure) 스펙트럼을 계산하였다. 두 압력 조건의 MgSiO3 Pv에 대하여 계산된 전자 오비탈의 PDOS와 O원자 K-전자껍질 ELNES 스펙트럼은 뚜렷한 차이를 보이고 있었다. 이와 같은 결과는 MgSiO3 Pv에서 압력 증가에 의한 Si 원자 배위수의 변화가 나타나지 않더라도 Si-O 결합거리, O-O거리, Mg-O거리와 같은 O원자 주변 국소 원자구조의 변화가 O원자 주변 전자구조에 뚜렷한 영향을 미칠 수 있음을 의미한다.
본 연구의 결과는 MgSiO3 결정질 및 비정질 물질의 압력에 의한 전자구조 변화의 미시적 기원을 이해하고 더욱 나아가 다양한 지구물질의 압력에 의한 원자구조 변화와 그에 수반되는 전자구조 변화의관계를 이해하는데 많은 도움을 줄 수 있을 것이다.

영어초록

Probing the electronic structures of crystalline Mg-silicates at high pressure is essentialfor understanding the various macroscopic properties of mantle materials in Earth’s interior. Quantumchemical calculations based on the density functional theory are used to explore the atomicconfiguration and electronic structures of Earth materials at high pressure. Here, we calculate thepartial density of states (PDOS) and O K-edge energy-loss near-edge structure (ELNES) spectra for MgSiO3 perovskite at 25 GPa and 120 GPa using the WIEN2k program based on the full-potentiallinearized projected augmented wave (FP-LPAW) method. The calculated PDOS and O K-edge ELNESspectra for MgSiO3 Pv show significant pressure-induced changes in their characteristic spectralfeatures and relative peak intensity. These changes in spectral features of MgSiO3 Pv indicate that thepressure-induced changes in local atomic configuration around O atoms such as Si-O, O-O, and Mg-Olength can induce the significant changes on the local electronic structures around O atoms. The resultalso indicates that the significant changes in O K-edge features can results from the topologicaldensification at constant Si coordination number. This study can provide a unique opportunity tounderstand the atomistic origins of pressure-induced changes in local electronic structures of crystallineand amorphous MgSiO3 at high pressure more systematically.

참고자료

· 없음